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論文

Polarization dependence of soft X-ray absorption spectroscopy on the heavy fermion superconductor CeNi $_{2}$ Ge $_{2}$

藤原秀紀*; 中谷泰博*; 荒谷秀和*; 金井惟奈*; 山神光平*; 濱本諭*; 木須孝幸*; 関山明*; 田中新*; 海老原孝雄*; et al.

New Physics; Sae Mulli, 73(12), p.1062 - 1066, 2023/12

https://doi.org/10.3938/NPSM.73.1062

We have performed soft X-ray absorption spectroscopy (XAS) on the heavy fermion superconductor CeNi $_{2}$ Ge $_{2}$ to examine the local 4 electronic structure. The XAS spectra are qualitatively explained by ionic calculations, indicating a degree of localized character of the 4 states, while sizable -hybridization effects are also observed in the XAS spectra and those magnetic circular dichroism. In addition, the temperature dependence of linear dichroism in the XAS spectra indicates that the ground state symmetry is $_{7}$ , and the excited states with $_{6}$ symmetry is above 390 K.

論文

Impact of the ground-state 4 symmetry for anisotropic hybridization in the heavy-fermion superconductor CeNi $_{2}$ Ge $_{2}$

藤原秀紀*; 中谷泰博*; 荒谷秀和*; 金井惟奈*; 山神光平*; 濱本諭*; 木須孝幸*; 山崎篤志*; 東谷篤志*; 今田真*; et al.

Physical Review B, 108(16), p.165121_1 - 165121_10, 2023/10

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.108.165121

被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)

We report the ground-state symmetry of the Ce 4 states in the heavy-fermion superconductor CeNi $_{2}$ Ge $_{2}$ , yielding anisotropic hybridization between the Ce 4 states and conducting electrons. By analyzing linear dichroism in soft X-ray absorption and core-level hard X-ray photoemission spectra, the 4 symmetry is determined as -type $_{7}$ , promoting predominant hybridization with the conducting electrons originating from the Ge site. The band structures probed by soft X-ray angle-resolved photoemission indicates that the Ge 4 components contribute to the band renormalization through the anisotropic hybridization effects, suggesting that the control of the electronic structures of Ge orbital gives an impact to achieve the exotic phenomena in CeNi $_{2}$ Ge $_{2}$ .

論文

X-ray absorption spectroscopy and magnetocaloric study of Pr $_{1-x}$ Sr $_{x}$ CoO $_{3}$ (00.5)

松村大樹; 辻卓也; 吉井賢資

Materials Chemistry and Physics, 238, p.121885_1 - 121885_5, 2019/12

https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2019.121885

被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)

ペロブスカイトPr $_{1-x}$ Sr $_{x}$ CoO $_{3}$ (00.5)についてX線吸収分光測定を行うとともに、x=0.5で観測される110Kの磁気異常の起源を探るため磁気熱量効果測定を行った。Co吸収端のX線吸収測定からは、xが増えるとともにCoの原子価が増加し、Co-O結合距離が縮まることが分かった。また、CoO $_{6}$ 多面体の歪みも増大することが分かった。Co-O結合距離の縮み方は、xが大きいほど大きいことも分かった。測定温度範囲である17-300Kでは、Co吸収端の吸収スペクトルには異常は見られなかった。磁気熱量効果の結果と合わせ、110Kの異常は磁気構造の変化であることが分かった。

論文

Impact of ferrous iron dosing on iron and phosphorus solids speciation and transformation in a pilot scale membrane bioreactor

Wu, H.*; Wang, Y.*; 池田篤史; Miller, C. J.*; Waite, T. D.*

Environmental Science; Water Research & Technology, 5(8), p.1400 - 1411, 2019/08

AA2019-0201.pdf:0.72MB

https://doi.org/10.1039/C9EW00225A

被引用回数：7 パーセンタイル：32.59(Engineering, Environmental)

排水プロセスにおける燐成分回収等の目的のため、パイロットスケールの膜分離活性汚泥排水装置に二価鉄(Fe(II))を添加した際の排水装置各部位の鉄・燐の溶存化学種をX線吸収分光(XANES/EXAFS)と因子分析法を組み合わせて検討した。

論文

In Situ Time-Resolved XAFS Studies on Laser-induced Particle Formation of Palladium Metal in an Aqueous/EtOH solution

佐伯盛久*; 松村大樹; 蓬田匠; 田口富嗣*; 辻卓也; 齋藤寛之*; 大場弘則*

Journal of Physical Chemistry C, 123(1), p.817 - 824, 2019/01

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.8b09532

被引用回数：14 パーセンタイル：53.24(Chemistry, Physical)

PdCl $_{4}$ $^{2-}$ 水溶液にパルスレーザーを照射した際の、パラジウム(Pd)微粒子の形成反応メカニズムを透過型電子顕微鏡(TEM)、およびエネルギー分散型X線吸収分光法(DXAFS)を用いて調べた。266 nmの波長のナノ秒レーザー照射により形成されたPd微粒子をTEMにより観測した結果、微粒子径が照射レーザーのフルエンスに依存し、高フルエンスのレーザー照射が微粒子形成を促進することを明らかにした。DXAFSの結果よりPd $^{2+}$ の濃度を算出し、Finke-Watzkyの二段階反応に基づいた解析を行った。その結果、照射するレーザーのフォトンは、1光子過程のPdCl $_{4}$ $^{2-}$ の還元と、多光子過程のPd微粒子の自己触媒的な成長に寄与することを見出した。

論文

Revising the 4 symmetry in CeCu $_{2}$ Ge $_{2}$ ; Soft X-ray absorption and hard X-ray photoemission spectroscopy

荒谷秀和*; 中谷泰博*; 藤原秀紀*; 川田萌樹*; 金井惟奈*; 山神光平*; 藤岡修平*; 濱本諭*; 久我健太郎*; 木須孝幸*; et al.

Physical Review B, 98(12), p.121113_1 - 121113_6, 2018/09

AA2018-0352.pdf:1.16MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.121113

被引用回数：5 パーセンタイル：25.53(Materials Science, Multidisciplinary)

We present a detailed study on the ground state symmetry of the pressure-induced superconductor CeCuGe probed by soft X-ray absorption and hard X-ray photoemission spectroscopy. The revised Ce ground states are determined as $|{Gamma_7}rangle=sqrt{0.45}|{J_{z}=pm frac{5}{2}}rangle - sqrt{0.55}|{mp frac{3}{2}}rangle$ with in-plane rotational symmetry. This gives an in-plane magnetic moment consistent with the antiferromagnetic moment as reported in neutron measurements. Since the in-plane symmetry is the same as that for the superconductor CeCuSi, we propose that the charge distribution along the -axis plays an essential role in driving the system into a superconducting phase.

論文

Micro-orientation control of silicon polymer thin films on graphite surfaces modified by heteroatom doping

下山巖; 馬場祐治; 平尾法恵*

Advances in Engineering (Internet), 1 Pages, 2018/02

有機デバイスの性能は有機薄膜中の分子配向に大きく依存する。したがって有機分子の微細配向制御はデバイス集積化に必須の技術であるが、その手法はまだ確立していない。我々はイオンビームによりヘテロ原子ドーピングを行ったグラファイト基板上にポリジメチルシラン(PDMS)薄膜を蒸着することで有機薄膜の微細配向制御を試みた。未照射基板上でPDMS薄膜は垂直配向をとるのに対し、Ar $^{+}$ イオン照射を行った基板上ではランダム配向、N $_{2}$ $^{+}$ イオン照射を行った基板上では垂直配向をとることをX線吸収分光法の偏光依存性測定と分子軌道計算により明らかにした。さらに、数十ミクロン周期のパターンのN $_{2}$ $^{+}$ イオン照射を行ったグラファイト基板上でPDMS薄膜が配向構造に起因するパターンを示すことを光電子顕微鏡により明らかにした。以上の結果は、この手法が有機分子の微細配向制御に対して有効であることを示している。

論文

Preferred site occupation of 3 atoms in Ni $_{x}$ Fe $_{4-x}$ N ( = 1 and 3) films revealed by X-ray absorption spectroscopy and magnetic circular dichroism

高田郁弥*; 伊藤啓太*; 竹田幸治; 斎藤祐児; 高梨弘毅*; 木村昭夫*; 末益崇*

Physical Review Materials (Internet), 2(2), p.024407_1 - 024407_5, 2018/02

https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.2.024407

被引用回数：14 パーセンタイル：48.04(Materials Science, Multidisciplinary)

X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism measurements were performed at the Ni and Fe $L_{2,3}$ absorption edges for Ni $_{x}$ Fe $_{4-x}$ N ( = 1 and 3) epitaxial films. Shoulders at approximately 2 eV above the Ni $L_{2,3}$ main peaks in the XAS spectrum of Ni $_{3}$ FeN were interpreted to originate from hybridization of orbitals between Ni 3 at face-centered (II) sites and N 2 at body-centered sites, while such features were missing in NiFe $_{3}$ N film. Similar shoulders were observed at Fe $L_{2,3}$ edges in both films. Hence, Ni atoms preferentially occupied corner (I) sites, where the hybridization was weak because of the relatively long distance between Ni at I sites and N atoms. The relatively large magnetic moment deduced from sum-rule analysis of NiFe $_{3}$ N also showed a good agreement with the presence of Ni atoms at I sites.

論文

時間分解X線吸収分光による水溶液中パラジウムイオンのレーザー微粒子化反応研究

佐伯盛久*; 田口富嗣*; 大場弘則*; 松村大樹; 辻卓也; 蓬田匠

電気学会研究会資料,電子材料研究会(EFM-17-010021), p.15 - 18, 2017/09

パラジウム水溶液にナノ秒パルス紫外レーザーを照射すると、レーザー微粒子化反応により通常の手法ではできにくいサブミクロンサイズのPd微粒子が生成する。本研究ではその生成メカニズムを調べるため、パルスレーザー照射による微粒子化反応を時間分解XAFS分光により追跡した。そして、様々な照射レーザー強度における微粒子化反応速度を比較したところ、レーザー強度増大により反応が1光子から2光子過程に移行することを示唆する結果を得た。

論文

Element specific electronic states and spin-flip-like behavior of Ce in (Ce $_{0.2}$ Gd $_{0.8}$ )Ni composed of heavy fermion CeNi and ferri-magnet GdNi through XMCD method

矢野一雄*; 岡根哲夫; 竹田幸治; 山上浩志; 藤森淳; 西村克彦*; 佐藤清雄*

Physica B; Condensed Matter, 515, p.118 - 125, 2017/06

https://doi.org/10.1016/j.physb.2017.03.012

被引用回数：1 パーセンタイル：5.85(Physics, Condensed Matter)

CeNi, GdNi、並びにCe $_{0.2}$ Gd $_{0.8}$ Niについて、構成元素の電子状態を軟X線吸収磁気円二色性(XMCD)測定により調べた。実験の結果、この系では、Gd 4f電子だけでなく、NI 3d電子並びにCe 4f電子も磁性も有しており、NI並びにCeの磁気モーメントはGdの磁気モーメントとは反平行にカップリングしていることがわかった。Ceの磁気モーメントは、いったん飽和した後、2T以上の磁場領域で減少していくが、これはスピンフリップ挙動と考えられる。サムルール解析からは、Gd 4f電子とNi 3d電子に小さい軌道磁気モーメントが残っていることが示唆された。

論文

Non-destructive depth analysis of the surface oxide layer on Mg $_{2}$ Si with XPS and XAS

江坂文孝; 野島健大; 鵜殿治彦*; 間柄正明; 山本博之

Surface and Interface Analysis, 48(7), p.432 - 435, 2016/07

https://doi.org/10.1002/sia.5939

被引用回数：16 パーセンタイル：41.35(Chemistry, Physical)

X線光電子分光法(XPS)は、固体試料の非破壊化学状態分析に広く用いられている。この方法では、イオンビームスパッタリングを併用することにより深さ方向分析が可能である。しかし、スパッタリングはしばしば偏析や選択的な原子の放出を引き起こし、正確な情報が得らえない場合がある。一方、放射光からのエネルギー可変X線の利用は、スパッタリングなしでの深さ方向分析を可能とする。本研究では、放射光X線を励起源としたXPSおよびX線吸収分光法(XAS)による深さ方向分析法について、Mg $_{2}$ Si単結晶の表面酸化層の分析を例に、検討を行った。その結果、本法により非破壊での深さ方向分析が可能であり、Mg $_{2}$ Si単結晶の表面酸化層としてSi-OあるいはSi-O-Mg層が形成されることがわかった。

論文

Electronic properties of 6,13-Bis(triisopropylsilylethynyl)pentacene probed by inner-shell spectroscopy

池浦広美*; 関口哲弘

Molecular Crystals and Liquid Crystals, 622(1), p.50 - 54, 2015/12

BB2014-1633.pdf:0.39MB

https://doi.org/10.1080/15421406.2015.1096990

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Multidisciplinary)

積層型有機電導性分子は分子エレクトロニクスへの応用として広く期待されている。もし有機半導体における伝導帯の電子構造の直接観測が行えれば、電導メカニズムの理解が飛躍的に進むと期待される。通常、伝導帯の状態密度の観測には、X線吸収分光(XAS)が用いられる。ここで内殻励起される元素の部分状態密度が観測される。しかしながら、XASでは空軌道の局在性・非局在性の情報を得ることはできない。本研究では、共鳴オージェ電子分光法(RAS)における正孔時計法を電子材料に応用する。非局在化軌道をもつ伝導帯をアト秒領域で高速移動する電子を観測する。本発表ではペンタセン誘導体材料に適用した例をあげ、電子伝導機構を議論する。

論文

X-ray absorption spectroscopy in the heavy Fermion compound -YbAlB at high magnetic fields

寺島拓*; 松田康弘*; 久我健太郎*; 鈴木慎太郎*; 松本洋介*; 中辻知*; 近藤晃弘*; 金道浩一*; 河村直己*; 水牧仁一朗*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 84(11), p.114715_1 - 114715_4, 2015/11

https://doi.org/10.7566/JPSJ.84.114715

被引用回数：4 パーセンタイル：34.72(Physics, Multidisciplinary)

-YbAlB shows strong valence fluctuation as well as heavy fermion behavior at low temperatures. It has been theoretically suggested that the quantum criticality owing to the valence fluctuation found in Yb ions plays an important role in the peculiar properties of this material. In this work, we measured the X-ray absorption spectra (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) at the L3 edge of Yb ions in high magnetic fields of up to 40 T. It is found that the XAS are almost independent of the magnetic field at 2 K, which proves that there is no significant valence change in this field range. The XMCD spectrum exhibits a distinct negative peak at the low-energy side of the L3 edge as well as the main positive peak near the white line. The negative XMCD peak is attributed to the quadrupole transition between the 2p and 4f states, and gives us microscopic information on the 4f state. This finding supports the recent theoretical proposal that is the ground state of the localized Yb magnetic moment, where is the z-component of the total angular momentum of Yb $^{3+}$ .

論文

Highly durable carbon-supported Pt catalysts prepared by hydrosilane-assisted nanoparticle deposition and surface functionalization

齋藤彰範*; 辻広美*; 下山巖; 清水研一*; 仁科勇太*

Chemical Communications, 51(27), p.5883 - 5886, 2015/04

https://doi.org/10.1039/C4CC10298C

被引用回数：13 パーセンタイル：40.21(Chemistry, Multidisciplinary)

白金などの触媒金属は微粒子化により使用量を低減化させる方法が一般的である。比表面積の大きい炭素材料はそのための担持材料として有望であり、酸化グラフェン(GO)上に白金微粒子を担持させる方法が検討されている。一方、金属微粒子を担持させる際に従来用いていた還元剤では酸化グラフェンの還元も併発し、グラフェンの凝集化も引き起こしてしまうという問題があった。そこで非常に温和な還元剤であるヒドロシランを用いてGO上に担時させる新しい触媒調整方法を試みた。得られた白金触媒はメタンの酸化反応において市販の炭素担持白金触媒よりも耐久性が数倍優れた材料となることを見いだした。得られた材料をX線吸収分光法(XAS)等で調べ、ヒドロシランに起因するシリカ層が形成されたことを明らかにした。この結果はGOがシリカコーティングされたことにより触媒の耐久性が向上したことを示唆している。表面反応ダイナミクス研究グループの下山は本研究においてKEK-PFのBL27A機構ビームラインを用いたXAS分析と分子軌道計算による解釈を担当した。この結果は白金触媒の長寿命化に対する画期的なイノベーションに繋がることが期待される。

論文

Synchrotron X-ray spectroscopy study on the valence state and magnetization in -YbAl $_{1-x}$ FeB () at low temperatures and high magnetic fields

寺島拓*; 松田康弘*; 久我健太郎*; 鈴木慎太郎*; 松本洋介*; 中辻知*; 近藤晃弘*; 金道浩一*; 河村直己*; 水牧仁一朗*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 592(1), p.012020_1 - 012020_6, 2015/03

https://doi.org/10.1088/1742-6596/592/1/012020

被引用回数：1 パーセンタイル：43.09(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

価数転移に伴う量子臨界現象が理論的に提案され、希土類金属間化合物における価数揺動現象が注目を集めている。最近、-YbAlBがチューニングなしで量子臨界を示すことと強い混合原子価状態にあることが見出された。この研究では我々は-YbAl $_{1-x}$ FeB ()について磁化曲線とX線吸収を測定した。この物質は、局所的には-YbAlBと同一構造をもつ多形である。磁化測定とX線測定はそれぞれ55Tと40Tまで行った。Yb価数のわずかな上昇が磁化曲線が傾きの変化を示す磁場で観測された。

論文

Real-time-resolved X-ray absorption fine structure spectroscopy for cesium adsorption on some clay minerals

松村大樹; 小林徹; 宮崎有史; 岡島由佳*; 西畑保雄; 矢板毅

Clay Science, 18(4), p.99 - 105, 2014/12

Real-time-resolved observation by using X-ray absorption fine structure spectroscopy was employed in order to study the interaction between dropped water and a mixture of clay minerals and cesium chloride. Change of X-ray absorption spectra were used for the evaluation of amount and chemical state of cesium compounds. For sericite and illite clays, relatively long lifetime of hydrated cesium ions was observed before adsorption on clay minerals. On the other hand, for vermiculite, kaolinite and zeolite clays, hydrated cesium ions were not intensely observed due to short reaction time between hydrated cesium ions and the clay minerals. The electronic configuration of cesium adsorbed on the vermiculite clay is different from that of cesium adsorbed on the other clay minerals. Real-time-resolved X-ray absorption fine structure spectroscopy observation is expected to be widely used for the study of the cesium adsorption on many clay minerals.

論文

X-ray absorption magnetic circular dichroism of (La,Ce)MnO $_{3}$ thin films

柳田剛*; 斎藤祐児; 竹田幸治; 藤森淳*; 田中秀和*; 川合知二*

Physical Review B, 79(13), p.132405_1 - 132405_4, 2009/04

AA2017-0612.pdf:0.42MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.79.132405

被引用回数：11 パーセンタイル：45.08(Materials Science, Multidisciplinary)

最近の先端半導体デバイス開発において、半導体の双極性を作り出すことは重要な技術である。理論計算は4価の陽イオンによる電子ドープマンガン酸化物の存在を予言するが、直接的な実験事実が不足しているため、強磁性の起源は議論の余地が有る。今回、我々は軟X線磁気円二色性(XMCD)測定により、(La,Ce)MnO $_{3}$ 薄膜の強磁性を調べた。実験結果は、強磁性発現は、Mn $^{2+}$ の存在によるものでは無く、Mnの自己ドーピングによるものであることが分かった。

論文

High-energy spectroscopic study of the III-V nitride-based diluted magnetic semiconductor Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ N

Hwang, J. I.*; 石田行章*; 小林正起*; 平田玄*; 田久保耕*; 溝川貴司*; 藤森淳; 岡本淳; 間宮一敏*; 斎藤祐児; et al.

Physical Review B, 72(8), p.085216_1 - 085216_6, 2005/08

A2004-0178.pdf:0.19MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.72.085216

被引用回数：65 パーセンタイル：88.06(Materials Science, Multidisciplinary)

常磁性Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ Nの電子構造について光電子分光(PES),X線吸収分光(XAS)によって調べた。XAS実験スペクトルを理論計算と比較することによって、GaN中Mnは正四面体配位結晶場中の2価で説明できることがわかった。この結果に従い、Mn2p及びMn3d光電子スペクトルを配置間相互作用クラスターモデルで解析した。これにより見積もられた電子構造パラメータから計算したp-d交換相互作用定数の大きさはGa $_{1-x}$ Mn $_{x}$ Asの1.6倍であることが判明した。また、内殻PESからはMn濃度の上昇に伴ってフェルミレベルが降下する様子とバンドギャップ中に新たな状態が生成され増大する様子が観測された。以上のことから、Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ Nにおいて十分な正孔濃度を実現することで高い転移点を持つ強磁性が発現する可能性が実験的に示された。

論文

Experimental technique for radiative-process-resolved X-ray absorption spectroscopy at the inner-shell excitation thresholds

村松康司; 上野祐子*; 佐々木貞吉; Gullikson, E. M.*; Perera, R. C. C.*

Journal of Synchrotron Radiation, 8(2), p.369 - 371, 2002/03

https://doi.org/10.1107/S0909049500015867

被引用回数：2 パーセンタイル：20.26(Instruments & Instrumentation)

新しい分光測定手法の開拓を目指し、モニターするX線の発光過程を識別した蛍光収量X線吸収スペクトル測定を試みた。分光測定はAdvanced Light Sourceの回折格子軟X線発光分光装置を用いて行い、位置敏感型検出器のウインド幅を各発光過程のX線スペクトル幅にあわせて調整することにより発光過程を識別した吸収スペクトルを得た。具体的には、グラファイトとh-BNにおける共鳴弾性X線と蛍光X線を区別した吸収スペクトルと、NiOのNiL吸収端においてL線とL線を区別した吸収スペクトルを測定した。これにより、発光過程識別X線吸収分光法によって内殻励起における発光励起緩和過程及び電子構造に関する情報が得られることを示した。

論文

Soft X-ray emission and absorption spectra in the C K region of sputtered amorphous carbon films

村松康司; 広野滋*; 梅村茂*; 上野祐子*; 林孝好*; Grush, M. M.*; Gullikson, E. M.*; Perera, R. C. C.*

Carbon, 39(9), p.1403 - 1407, 2001/06

https://doi.org/10.1016/S0008-6223(00)00260-8

被引用回数：18 パーセンタイル：58.27(Chemistry, Physical)

電子デバイスなどの超硬質表面保護膜として注目されているスパッタカーボン膜の膜質向上・制御を目指し、分子レベルでの化学結合情報を取得することとその局所構造を解明するため、系統的に条件を変化させて成膜したスパッタカーボン膜のCKX線発光吸収スペクトルを測定した。分光測定はAdvanced Light Sourceにおいて行った。その結果、従来のEELSでは識別できなかった微細構造を吸収スペクトルにおいて観測するとともに、発光スペクトルにおけるショルダーピーク強度と吸収スペクトルにおける微細構造ピークの相対強度比が成膜条件に依存することを見いだした。得られたX線スペクトルをDV-X分子軌道計算法により解析した結果、これらのスペクトル形状はsp $^{2}$ 炭素原子とsp $^{3}$ 炭素原子の結合の組み合わせによって定性的に説明できた。